毕业时间:2022年6月(硕士)
毕业去向:万华化学集团股份有限公司
导师:黄海燕 副教授; 宋桂雪 副研究员
学科专业:化学工程与技术
研究方向:生物与环境化工
学位论文题目
海水溶解有机质的大体积制备及溶解类黑碳的分子组成特征
Bulk preparation of Dissolved Organic Matter in seawater and molecular composition characteristics of dissolved black carbon-like
论文摘要
溶解有机质(DOM)参与自然界碳循环,而海洋是DOM的重要储库,其中的溶解性黑碳(DBC)是海水DOM的重要组成。从分子水平上认识海水DOM的结构及组成,以及分析DBC的分子组成特征是研究DOM生物地球化学功能的前沿和热点。海水中大量的无机盐一直制约着对DOM的提取和纯化,进一步阻碍着DOM分子水平的现代仪器分析,高效、低损的大体积海水制备DOM是获得代表性强、纯度高的样品的第一步。
反渗透耦合电渗析(RO/ED)技术是提取DOM的重要技术,其可以大体积制备DOM但存在着提取样品碳含量低、盐分高的缺陷。本文提出了一种改进的RO/ED大体积海水提取DOM的技术,改进了原有的RO/ED装置,设计了RO/ED 提取样品脱盐改进方法,加入了自动控制箱,控制装置自动化运行。相比之前,改进后的方法提取的样品灰分从77%下降到37%左右,且显著提高了有机碳富集效率。运用电镜、光谱、质谱、核磁表征了鳌山湾以及南海反渗透耦合电渗析技术提取的有机质(RO/ED-DOM),结果表明了改进后样品的分析适用性增强,同时为海水DOM分子组成的研究提供数据支持。
利用改进的RO/ED以及其他大体积提取装置,制备了15.38 g 海水DOM样品,且根据不同提取技术富集的DOM,分别进行了分子水平超高分辨率质谱分析,筛选并鉴别溶解类黑碳,分析DBC的分子组成特征。利用珠江河口DOM 超高分辨率质谱数据研究河口DBC的来源和归趋,质谱检测珠江口DBC的丰度和类型按河口、近岸海和外海的顺序呈减少趋势,可能表明DBC发生了降解;表征了大体积PPL固相萃取法提取的几种典型海水环境DOM,发现DBC分子中高氧数和低氧数的化合物较少,氧数居中的化合物较多且质谱响应较好;比较了不同海水环境DBC的分子组成特征以及三种不同的大体积提取方法提取鳌山湾DOM中DBC的分子组成特征,发现DBC的分布与人类活动强弱相关且更易在XAD树脂法提取DOM的酸性组分中获取。
关键词:溶解有机质(DOM);反渗透耦合电渗析(RO/ED);溶解性黑碳(DBC);大体积提取;超高分辨率质谱