毕业时间：2022年6月

毕业去向：云南西双版纳市政府（定向选调生，州生态环境局景洪分局）

学位论文：北京地区PM2.5有机物分子组成表征及其年度变化

大气细颗粒物（PM2.5）曾经对北京地区造成严重的环境污染。在过去十年里，中国政府加大对环境污染理论研究，发布严格的环境保护政策，通过控制排放等强有力的措施极大地改善了北京地区的大气污染问题。继续提升大气质量已经成为整个社会的广泛共识，然而PM2.5形成机理的基础理论仍不完善，进一步的污染防控与治理缺乏必要的理论指导。有机物是PM2.5的重要成分，其化学组成十分复杂，从分子水平上研究PM2.5的化学组成是揭示PM2.5形成机理的关键前提，相关方法和应用是近年来气溶胶化学的研究热点。PM2.5中的酸酐类化合物不仅可以引起人类呼吸道过敏，而且是衡量多环芳烃二次反应的示踪物，但是该类化合物在传统分析方法中未被有效检测。根据以上背景，本文研究主要内容包括：

通过气相色谱质谱（GC-MS）研究了酸酐在二氯甲烷/甲醇中的浓度变化。评估了酸酐类化合物与甲醇的反应程度，不同酸酐的醇解程度具有巨大差异。邻苯二甲酸酐的醇解产物具有热不稳定性，在气相色谱进样口可以重新产生邻苯二甲酸酐，影响了醇解反应的结果。采用二氯甲烷/乙腈作为萃取溶剂建立了酸酐的分析方法，在PM2.5中识别和量化了5种酸酐，首次发现3-甲基邻苯二甲酸酐和4-甲基邻苯二甲酸酐。

在电喷雾电离源中溶剂分子与离子形成的团簇，可以影响离子碰撞截面积的检测。使用离子淌度-高分辨质谱先进表征方法，研究了酸酐类化合物在不同溶剂环境的离子存在形态，阐明了不同的溶剂体系和仪器参数的改变对溶剂团簇形成的影响。通过调整喷雾环境，消除形成的溶剂团簇，可以获得准确的离子结构信息。

系统性的研究了2013至2019年冬季供暖期在北京市昌平区采集的PM2.5主要化学组成的大气浓度、有机物的分子组成和水溶性有机物的吸光性。发现PM2.5中有机物、二次无机气溶胶和元素碳的大气浓度显著降低，有机物各类型分子式大幅度减少，水溶性提取物的吸收系数显著降低。但是，硝酸盐和铵盐与硫酸盐的比值不断上升。在2018年尤其严重，硝酸盐和铵盐占PM2.5质量的48%，有机物具有更复杂的分子组成（尤其是CHO和CHON类），并且水溶性有机物具有这7年间最高的质量吸收效率。充分体现当前氮氧化物和氨的二次反应对PM2.5化学组成的影响大。

本论文针对PM2.5中的酸酐类化合物建立了分析方法，消除了传统分析过程中甲醇与酸酐反应对定量分析结果的影响以及形成的溶剂团簇对碰撞截面积检测的影响。以2013至2019年北京地区冬季供暖期PM2.5样品为研究对象，系统表征北京地区从大气污染高峰期到实现有效环境治理过程中PM2.5的化学组成变化，从分子组成视角研究北京地区的有机物的变化趋势，为下一步环境保护政策制订和环境治理措施的实施提供基础理论依据。

关键词：PM2.5；北京市；质谱分析；大气化学；酸酐

在校期间发表论文：

1. Zhang L, Wang Z, Zhang W, Liang Y, Shi Q (2022) Determination of anhydride in atmospheric fine particles by optimized solvent extraction. Atmospheric Environment 285. doi:10.1016/j.atmosenv.2022.119249

2. Zhang L, Wang Y, Zheng F, Zhu D, Liang Y, Shi Q (2022) Influence Exerted by the Solvent Effect on the Mobility Peak of 1,8-Naphthalic Anhydride in Ion Mobility Spectrometry. Journal of the American Society for Mass Spectrometry 33 (3):457-462. doi:10.1021/jasms.1c00299

3. Wang Z, Zhang J, Zhang L, Liang Y, Shi Q (2021) Characterization of nitroaromatic compounds in atmospheric particulate matter from Beijing. Atmospheric Environment 246. doi:10.1016/j.atmosenv.2020.118046