毕业时间：2012年6月（硕士）

毕业去向：中石化上海化工研究院 / 国盛期货

导师：史权 副教授； 曹东伟 研究员 （交通部公路研究院）

学科专业：化学工艺

研究方向：石油物性及重质油化学

 

学位论文题目

石油沥青指纹识别的高分辨质谱分析方法的指纹识别方法研究析方法

Identification of Asphalt Using the Novel Method for Chemical Fingerprinting Based on Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry

 

论文摘要

石油沥青在生产、销售和使用过程中存在样品识别的难题，有限的物理性质指标难以确定不同沥青样品的同源性，而化学组成是决定沥青性能的根本因素。本文通过红外光谱（IR）、凝胶渗透色谱（GPC）和傅立叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS），结合多元统计数据分析方法，从化学组成角度开展了沥青质量控制方法研究。

采用红外光谱（IR）、凝胶渗透色谱（GPC）和傅立叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）分析石油沥青的化学组成，从鉴别的精确度、准确度和经济性角度，研究各种识别方式鉴别沥青的可行性和可靠性。重复性和再现性是高分辨质谱的谱图解析和沥青鉴别的基础。从扫描模式的选择、选择离子扫描下的质量范围和边缘效应角度研究其对重复性和再现性的影响，并用相对标准偏差评价不同条件下的重复性和再现性。可识别性与重复性负相关，不同质量范围条件下的可识别性的变化情况也被考察。综合考虑重复性和可识别性，建立沥青指纹识别的仪器条件。沥青的老化是沥青识别的重要影响因素，采用薄膜烘箱实验模拟沥青老化，通过高分辨质谱从分子层次上研究不同老化时间样品的极性化合物的变化规律。

通过电喷雾傅立叶变换离子回旋共振质谱（ESI FT-ICR MS）分析石油沥青的化学组成，采用重复性限法评价化学组成的差异，是一种有效的沥青指纹识别方法。红外光谱（IR）和凝胶渗透色谱（GPC）可以作为一种辅助的沥青指纹识别的鉴别方式。高分辨质谱选择离子的扫描的重复性优于全扫描。选择离子扫描质量范围增加，重复性相应增加，但可识别性同步减少。边缘效应对谱图的采集影响不大。

调校后的高分辨质谱的重复性的相对标准偏差为5.27%。沥青老化后相对标准偏差最大值达到48.29%。沥青老化过程中Oy类化合物老化速率高于其它化合物，其中O2老化速率最快，然后是O3和O4，O1受老化影响不大。NxOy中N1O2化合物老化速率较快，N1O1受老化影响较小。Nx类化合物未受老化影响。

关键词：石油沥青；指纹识别；傅立叶变换离子回旋共振质谱

 

发表学术论文

1. [1]Wang S, Yang C, Xu C, Zhao S, Shi Q. Separation and characterization of petroleum asphaltene fractions by esi ft-icr ms and uv-vis spectrometer. Science China Chemistry. 56. 7 ed.; 2013:856–62.