毕业时间：2023年6月（硕士）

毕业去向：中海炼化有限责任公司规划计划部

导师：史权 教授

学科专业：化学工程与技术

研究方向：石油与天然气化学

 

学位论文题目

道路沥青宏观性质差异的分子组成影响机制

Molecular Composition of Road Asphalts and Its Effect on Bulk Properties

 

论文摘要

随着社会经济和道路建设的快速发展，石油基道路沥青需求不断扩大，对沥青产品的质量要求也不断提高。利用石油渣油生产优质道路沥青是炼油企业提升经济效益的重要途径，深入认识石油沥青的化学组成，研究分子组成如何影响沥青的宏观性质与使用性能，可以为沥青生产提供重要的理论指导。本论文选取20种典型的石油道路沥青样品，使用高分辨质谱等先进技术手段，从分子水平上研究沥青的化学组成，揭示化学组成与沥青性质及使用性能的关系。

首先研究道路沥青化学组分与其路用性能的关系。通过对20种不同来源的沥青进行元素组成、高温模拟蒸馏、四组分分离实验以及红外光谱测定实验，对沥青样品和影响沥青性质的因素有了较为客观的认识。实验结果表明，依靠沥青的胶体不稳定系数（Ic值）无法判断沥青宏观性能的优劣。对20个沥青样品的宏观性质与实验测试数据进行相关性分析，为了解沥青化学组分对其宏观性质的影响奠定了基础。结果表明，沥青的软化点与硫含量正相关；延度与氢碳比和硫含量正相关，与氮含量负相关，与胶质含量正相关，与芳香分含量负相关。沥青的粘度与胶质含量负相关，与沥青质含量正相关。

通过傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）和电场轨道阱质谱（Orbitrap MS）对20个沥青样品进行了分子组成分析。结果表明，沥青中主要的化合物类型为含硫化合物和烃类。沥青中极性杂原子化合物以含氮化合物为主，其中含硫类化合物以及O2类化合物含量差异较大；化合物分子质量分布在200-1000 Da之间，分子中等效双键数（DBE）在0-30之间，不同类型化合物的DBE分布特征存在较大差异。化合物相对分子质量分布与沥青度延度差异有关，极性氮化物的存在可能导致了沥青老化安定性的差异。

根据宏观性质以及高分辨质谱的分析结果，选择3个代表性原油生产的沥青进行了旋转薄膜烘箱老化实验，研究老化过程中的分子组成变化。结果表明：（1）含氮化合物在沥青老化过程中易氧化，氮元素含量较低的沥青，老化性质较好，非碱性氮化合物是老化过程中的不安定组分；（2）沥青老化过程中延度变化与氧元素含量变化相关；（3）沥青中N1O1、N1O2类化合物的相对丰度明显增强，老化过程中生成了酮、醛类化合物。

关键词：石油道路沥青；FT-ICR MS；沥青老化；分子组成；沥青